硅基材料理论比容量高达4200 mAh/g，远远高于目前广泛使用的石墨理论容量（372 mAh/g），而且硅基材料具有环境友好、地球元素丰度高、易加工等明显的优势，成为最有前途的负极候选材料之一，近年来已经引起了广泛的关注。但是硅基负极的实际应用目前受到多种挑战，主要是它在完全锂化时的巨大体积变化(>300%)和在充放电过程中产生的膨胀/收缩应力，导致硅负极界面SEI层不稳定，硅颗粒粉化和电极严重开裂，从而导致不可逆的快速容量损失和低初始库仑效率。为了解决这种充放电时的巨大体积变化和膨胀收缩应力等问题，目前一般采用三种策略来缓解：（1）通过对硅基材料的结构进行设计，制备硅纳米管，硅薄膜等硅负极材料；（2）制备硅基复合材料，比如硅碳复合负极，通过协同效应改善体积膨胀；（3）使用高性能粘结剂抑制硅的体积膨胀。

近日，光电重点实验室刘志宏教授，与中科院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员和武汉工程大学张占辉教授合作，成功制备出了一种可原位交联的功能型富含硅官能团的水性环保粘结剂，并在Journal of Polymer Science发表了题为“A delicately designed functional binder enabling in situ construction of 3D cross-linking robust network for high performance Si/graphite composite anode”（DOI: 10.1002/pol.20210800）的科研论文。文章系统地介绍了这种原位交联构筑三维网络粘结剂的设计理念和合成制备方法，并对其作用机理进行了详细的探讨。通过精准控制反应条件，在共聚合反应中向粘结剂高分子链中引入功能型乙烯基三乙氧基硅烷单体（VTEO），得到一种水性环保的功能型PAA-VTEO粘结剂。利用功能型硅氧烷在弱酸弱碱条件下易水解缩合形成Si-O-Si的特点，与自身和硅表面的硅氧基团等发生原位交联反应，从而构建高强度的三维网络结构。研究表明，与传统的羧甲基纤维素和聚丙烯酸粘结剂相比，PAA-VTEO粘结剂具有更高的机械强度和性能（弹性模量19.3GPa，硬度902MPa），可以更好的抑制充放电循环过程中硅碳负极的体积膨胀收缩效应，避免活性物质与集流体之间出现剥离，保证了电极表面的完整和紧密接触。在半电池测试中，PAA-VTEO粘结剂表现出优异的性能，200次循环后容量保持率超过90%，这为以后的相关工作提供了新的思路。

上述研究工作得到了国家自然科学基金（22139001和51872127），湖北省重点研发计划（2020BAA030）和湖北省楚天学者特聘教授等项目的支持。