近日,华南理工大学林志伟教授团队取得研究进展,通过开发高分辨液相原子力显微镜技术,首次揭开了DNA在单壁碳纳米管(SWCNTs)上缠绕构象的神秘面纱,明确了特定DNA可以在SWCNT上形成有序的左旋缠绕构象,揭示了DNA为SWCNTs赋能的分子机制。
单壁碳纳米管凭借其卓越的电学、光学及力学性能,广泛应用于电子器件、光学仪器、疾病检测、能量储存等领域。常规SWCNTs中包含几十上百种不同手性的组分,为了拓展其应用,科研人员需要采用DNA作为分选单一手性SWCNTs的工具,其有效性已经得到广泛验证。通过DNA与SWCNTs的复合,形成具有独特性能的复合物,在生物传感、疾病检测、智慧农业和量子材料等领域展现了巨大的应用潜力。
相关科研领域自2003年开始发展,科研人员一直致力于揭示DNA在SWCNTs上的具体构象,但始终未能取得突破性进展,从而阻碍了对DNA为SWCNTs赋能机制的深入理解。同时,科研人员本希望能够设计出用于分选单一手性SWCNT的“可识别DNA序列”和高性能生物传感器,这一愿景也变得难以实现。
目前,高分辨液相原子力显微镜(AFM)是解析DNA在SWCNTs上构象的最可行的方法之一,其悬而未决的难点在于DNA缠绕在SWCNTs的曲面外壁上,使其结构变得非常复杂、难以探测;而AFM探针的曲率半径明显大于DNA的特征结构,也大幅增加了探测难度。此外,DNA和SWCNTs在压力下都会发生形变,而在AFM探针的压力下,即使是微小的形变也会让DNA的真实结构特征变得难以分辨。
为了解决上述难题,林志伟教授团队采用了极软的探针,以小振幅、高频率对探针施加给样品的力进行了精准调节,成功避免DNA-SWCNTs形变,并获得高分辨率的DNA构象信息,首次在实验上实现了DNA-SWCNTs结构的精确解析。
团队使用该方法对一种典型的DNA-SWCNT复合物样本进行了结构解析,并用冷冻电子显微镜进行了验证,获得了非常一致的验证结果,证明了AFM表征DNA-SWCNT结构的精度达到了亚纳米级。值得注意的是,冷冻电子显微镜无法确定螺旋结构的旋向,该方法却可以清晰地揭示螺旋结构的旋向特征,给缠绕在SWCNT上的DNA拍下了完美的“高清靓照”。
DNA在单壁碳纳米管上有序缠绕结构的构筑和表征
经过可识别序列提纯的DNA-SWCNTs复合物在生物传感领域有非常优异的性能。例如,团队采用三个具有不同螺距的DNA-SWCNTs,对多巴胺等四种神经递质进行了传感实验,明确了螺距是影响DNA-SWCNTs传感器对目标分子响应能力的关键因素,即螺距越大,在神经递质体系中产生的响应就越强,灵敏度就越高。实验进一步发现,高灵敏度的传感器并不一定具备更强的分辨能力,反而是具有适中螺距的传感器能够显著区分四种神经递质。相关实验结果凸显了DNA-SWCNTs在传感领域的独特性和巨大潜力。
基于精确的结构解析,团队建立了氢键网络模型(HBN),从机理上揭示了DNA在SWCNTs上之所以能够形成有序缠绕的构象,是因为碱基间形成稳定的非Watson-Crick氢键网络,并根据这一理论模型,设计出了可以有效识别四种神经递质的高性能传感器,首次实现了理性设计DNA序列,可用于分离目标手性SWCNTs和设计具有特定性能的传感器。
该成果以“Understanding DNA-Encoded Carbon Nanotube Sorting and Sensing via Sub-nm Resolution Structural Determination”为题发表在Science Advances上。华南理工大学前沿软物质学院博士生李依浓为第一作者,林志伟教授为主要通讯作者,华南理工大学为第一通讯单位。
相关工作得到了国家重点研发项目,国家自然科学基金,广东省、广州市相关项目,以及小米基金会的支持。
成果链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adt9844
我要评论 (网友评论仅供其表达个人看法,并不表明本站同意其观点或证实其描述)
全部评论 ( 条)