利用高效催化剂将CO2光催化还原至高附加值化学原料或燃料,被认为是解决人类面临的能源枯竭与温室气体效应问题的理想选择。当前,开发高性价比的光催化剂体系是人工光合作用最核心的挑战之一。目前,该领域研究还存在着实际应用难、CO2还原产物量低或催化体系不稳定的问题。近年来兴起的卤化钙钛矿量子点材料在太阳能电池与光电子器件领域得到广泛的应用,最近也引起了光催化领域的关注,而提高卤化钙钛矿量子点材料在含水体系中的稳定性及其催化活性是推动其在人工光合作用领域应用的关键。
针对这一问题,近日,我校新能源材料与低碳技术研究院张敏和鲁统部教授利用廉价的Fe基多孔金属-有机框架材料(MOFs)中孔道的空间限域效应,采用序列沉积的方法将CH3NH3PbI3(MAPbI3)量子点封装于铁卟啉基MOF孔道中,制备出系列稳定的复合光催化剂体系MAPbI3@PCN-221(Fex)(x = 0~1),并用于光催化CO2还原。不仅表现出优良的催化反应稳定性,而且显著提高了MOF的光催化CO2还原活性。其中,MAPbI3@PCN-221(Fe0.2)光催化CO2还原为CH4和CO的产量分别高达1028和531μmol g−1,是目前卤化钙钛矿类光催化CO2还原催化剂体系的最高值。相比于不含钙钛矿量子点的MOF体系,光催化活性提高了38倍,并且光还原二氧化碳的电子主要来源于水的氧化。该研究结果为构建具有实际应用价值的高效人工光合作用催化体系迈出重要一步。
该研究成果以“Encapsulating Perovskite Quantum Dots in Iron-Based Metal-Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic CO2Reduction”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI: 10.1002/anie.201904537;全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904537),我校2016级硕士生吴丽媛为论文第一作者,张敏和鲁统部教授为论文共同通讯作者,天津理工大学为唯一完成单位。
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